Empat tahun kemudian, Zagallo bermain setiap menitnya saat Brazil yang terinspirasi oleh Garrincha mengatasi cedera yang diderita Pele di babak penyisihan grup untuk mempertahankan mahkota mereka, bangkit dari ketertinggalan untuk mengalahkan Cekoslowakia 3-1 di Santiago

Setelah pensiun, Zagallo kembali bermain sebagai manajer, mengambil alih mantan klubnya Botafogo dan memimpin mereka meraih dua gelar negara bagian lagi di negara sebuah di bawah kediktatoran militer.

Adapun Joao Saldanha telah membimbing tim nasional ke Piala Dunia 1970 di Meksiko, tetapi disingkirkan sebelum turnamen dan digantikan oleh Zagallo. Saldanha berselisih dengan Pele dan menolak untuk tunduk pada tuntutan presiden saat itu, Emilio Garrastazu Medici, mengenai pemilihan skuad dan sebagai simpatisan Komunis, nasibnya sudah ditentukan.

Zagallo, yang saat itu baru berusia 38 tahun, mewarisi skuad yang sangat berbakat, termasuk Pele, Carlos Alberto, Jairzinho, dan Rivelino, serta meraih enam kemenangan dari enam pertandingan saat Brazil merebut gelar untuk ketiga kalinya dalam empat upaya.

Bertahun-tahun lebih awal dari masanya sebagai pemain, Zagallo dengan cepat menunjukkan kemampuannya sebagai pelatih. Dia kemudian merefleksikan dongeng Piala Dunia 1970, yang didominasi oleh penampilan spektakuler Brasil, sebagai kenangan terbesarnya sebagai seorang manajer.